د Nature.com د لیدنې لپاره مننه. د هغه براوزر نسخه چې تاسو یې کاروئ د CSS ملاتړ محدود دی. د غوره پایلو لپاره، موږ سپارښتنه کوو چې ستاسو د براوزر نوې نسخه وکاروئ (یا په انټرنیټ اکسپلورر کې د مطابقت حالت بند کړئ). په عین حال کې، د دوامداره ملاتړ ډاډ ترلاسه کولو لپاره، موږ سایټ د سټایل کولو یا جاواسکریپټ پرته ښیې.
د لیډ ټرای آیوډایډ پیروسکایټ سولر حجرو د فعالیت ښه کولو لپاره د نیمګړتیاو غیر فعال کول په پراخه کچه کارول شوي، مګر د α-مرحلې ثبات باندې د مختلفو نیمګړتیاوو اغیزه روښانه نه ده؛ دلته، د کثافت فعال تیوري په کارولو سره، موږ د لومړي ځل لپاره د α-مرحلې څخه δ-مرحلې ته د فارمامیډین لیډ ټرای آیوډایډ پیروسکایټ د تخریب لاره پیژنو او د مرحلې لیږد انرژي خنډ باندې د مختلفو نیمګړتیاوو اغیز مطالعه کوو. د سمولیشن پایلې وړاندوینه کوي چې د آیوډین خالي ځایونه د تخریب لامل کیږي ځکه چې دوی د α-δ مرحلې لیږد لپاره د انرژۍ خنډ د پام وړ کموي او د پیروسکایټ سطح کې ترټولو ټیټ جوړښت انرژي لري. د پیروسکایټ سطحې ته د اوبو نه حل کیدونکي لیډ آکسالیټ د کثافاتو طبقه معرفي کول د α-مرحلې د تخریب مخه نیسي، د آیوډین مهاجرت او بې ثباتۍ مخه نیسي. سربیره پردې، دا ستراتیژي د پام وړ د انټرفیسیل غیر وړانګو بیا ترکیب کموي او د لمریز حجرو موثریت 25.39٪ ته لوړوي (تصدیق شوی 24.92٪). دا بې پیکه وسیله لاهم کولی شي د 1.5 G هوا ډله ایز شعاع لاندې د 550 ساعتونو لپاره په اعظمي بریښنا کې کار کولو وروسته خپل اصلي 92٪ موثریت وساتي.
د پیرووسکایټ سولر سیلونو (PSCs) د بریښنا تبادلې موثریت (PCE) د 26٪ 1 تصدیق شوي ریکارډ لوړې کچې ته رسیدلی. له 2015 راهیسې، عصري PSCs د رڼا جذبونکي طبقې په توګه د فارمامیډین ټرایایډایډ پیرووسکایټ (FAPbI3) غوره کړی دی ځکه چې د هغې غوره حرارتي ثبات او د شاکلي-کیسر حد 2,3,4 ته نږدې غوره بینډ ګیپ دی. له بده مرغه، د FAPbI3 فلمونه په ترموډینامیک ډول د خونې په تودوخه کې د تور α مرحلې څخه ژیړ غیر پیرووسکایټ δ مرحلې ته د مرحلې لیږد څخه تیریږي 5,6. د ډیلټا مرحلې د رامینځته کیدو مخنیوي لپاره، د پیرووسکایټ مختلف پیچلي ترکیبونه رامینځته شوي. د دې ستونزې د لرې کولو لپاره ترټولو عام ستراتیژي د میتیل امونیم (MA+)، سیزیم (Cs+) او برومایډ (Br-) آئنونو 7,8,9 ترکیب سره د FAPbI3 مخلوط کول دي. په هرصورت، هایبرډ پیروسکایټونه د بینډ ګیپ پراخیدو او فوتو انډیسډ فیز جلا کیدو څخه رنځ وړي، کوم چې د پایله لرونکي PSCs10,11,12 فعالیت او عملیاتي ثبات سره موافقت کوي.
وروستیو څیړنو ښودلې چې خالص واحد کرسټال FAPbI3 پرته له کوم ډوپینګ څخه د خپل غوره کرسټالینیت او ټیټ نیمګړتیاو له امله غوره ثبات لري 13,14. له همدې امله، د بلک FAPbI3 د کرسټالینیت زیاتولو سره د نیمګړتیاوو کمول د اغیزمن او باثباته PSCs2,15 ترلاسه کولو لپاره یوه مهمه ستراتیژي ده. په هرصورت، د FAPbI3 PSC د عملیاتو په جریان کې، د ناغوښتل شوي ژیړ هیکساګونال غیر پیروسکایټ δ مرحلې ته تخریب لاهم واقع کیدی شي 16. پروسه معمولا په سطحو او د غلو په حدودو کې پیل کیږي چې د ډیری نیمګړتیاو ساحو شتون له امله د اوبو، تودوخې او رڼا لپاره ډیر حساس دي 17. له همدې امله، د FAPbI318 د تور پړاو ثبات لپاره د سطحې/د غلو غیر فعال کول اړین دي. د نیمګړتیاوو غیر فعال کولو ډیری ستراتیژیانې، پشمول د ټیټ ابعادي پیروسکایټونو، اسید-بیس لیوس مالیکولونو، او امونیم هالایډ مالګو معرفي کول، په فارمامیډین PSCs19,20,21,22 کې لوی پرمختګ کړی دی. تر اوسه پورې، نږدې ټولو مطالعاتو د لمریز حجرو کې د آپټو الیکترونیکي ملکیتونو لکه د کیریر بیا ترکیب، د خپریدو اوږدوالی او د بینډ جوړښت په ټاکلو کې د مختلفو نیمګړتیاوو رول باندې تمرکز کړی دی 22,23,24. د مثال په توګه، د کثافت فعالیت تیوري (DFT) د مختلفو نیمګړتیاوو د جوړښت انرژۍ او د بندولو انرژۍ کچې وړاندوینې لپاره په تیوري کې کارول کیږي، کوم چې په پراخه کچه د عملي غیر فعال ډیزاین لارښوونې لپاره کارول کیږي 20,25,26. لکه څنګه چې د نیمګړتیاوو شمیر کمیږي، د وسیلې ثبات معمولا ښه کیږي. په هرصورت، په فارمامیډین PSCs کې، د مرحلې ثبات او فوتو الیکټریک ملکیتونو باندې د مختلفو نیمګړتیاوو د نفوذ میکانیزمونه باید په بشپړ ډول توپیر ولري. زموږ د غوره پوهې لپاره، د دې بنسټیز پوهه چې څنګه نیمګړتیاوې مکعب ته هیکساګونل (α-δ) مرحلې لیږد ته هڅوي او د α-FAPbI3 پیرووسکایټ د مرحلې ثبات کې د سطحې غیر فعالولو رول لاهم په کمزوري ډول نه پوهیږي.
دلته، موږ د FAPbI3 پیروسکایټ د تخریب لاره د تور α-مرحلې څخه ژیړ δ-مرحلې ته او د DFT له لارې د α-to-δ-مرحلې لیږد د انرژۍ خنډ باندې د مختلفو نیمګړتیاوو اغیز ښکاره کوو. I خالي ځایونه، کوم چې په اسانۍ سره د فلم جوړولو او وسیلې عملیاتو په جریان کې رامینځته کیږي، اټکل کیږي چې د α-δ مرحله لیږد پیل کولو لپاره خورا احتمال لري. له همدې امله، موږ د FAPbI3 په سر کې د سیټ عکس العمل له لارې د لیډ آکسالیټ (PbC2O4) د اوبو نه حل کیدونکی او کیمیاوي پلوه مستحکم کثافت طبقه معرفي کړه. د لیډ آکسالیټ سطح (LOS) د I خالي ځایونو رامینځته کیدو مخه نیسي او د تودوخې، رڼا او بریښنایی ساحو لخوا هڅول شوي I ایونونو مهاجرت مخه نیسي. پایله لرونکی LOS د پام وړ د انټرفیسیل غیر وړانګو بیا ترکیب کموي او د FAPbI3 PSC موثریت 25.39٪ ته لوړوي (24.92٪ ته تصدیق شوی). د پیک نه شوي LOS وسیلې د خپل اصلي موثریت 92٪ ساتلی وروسته له هغه چې په اعظمي بریښنا نقطه (MPP) کې د 550 ساعتونو څخه ډیر د 1.5 G وړانګو په نقلي هوا ډله (AM) کې کار وکړ.
موږ لومړی د ab initio محاسبې ترسره کړې ترڅو د FAPbI3 پیروسکایټ د تخریب لاره ومومئ ترڅو د α مرحلې څخه δ مرحلې ته لیږد شي. د یوې مفصلې مرحلې بدلون پروسې له لارې، دا وموندل شوه چې د FAPbI3 د مکعب α مرحلې کې د درې اړخیز کونج شریکولو [PbI6] اوکټاهیدرون څخه د FAPbI3 د هیکساګونال δ مرحلې کې یو اړخیز څنډې شریکولو [PbI6] اوکټاهیدرون ته بدلون ترلاسه کیږي. ماتول 9. Pb-I په لومړي ګام کې یو بانډ جوړوي (Int-1)، او د هغې د انرژي خنډ 0.62 eV/حجرې ته رسیږي، لکه څنګه چې په شکل 1a کې ښودل شوي. کله چې اوکټاهیدرون په [0\(\bar{1}\)1] لوري کې لیږدول کیږي، د شپږګوني لنډ زنځیر له 1×1 څخه 1×3، 1×4 ته پراخیږي او په پای کې δ مرحلې ته ننوځي. د ټولې لارې د اورینټیشن تناسب (011)α//(001)δ + [100]α//[100]δ دی. د انرژۍ ویش ډیاګرام څخه، دا موندل کیدی شي چې په لاندې مرحلو کې د FAPbI3 د δ مرحلې د نیوکلیشن وروسته، د انرژۍ خنډ د α مرحلې لیږد په پرتله ټیټ دی، پدې معنی چې د مرحلې لیږد به ګړندی شي. په څرګنده توګه، د مرحلې لیږد کنټرول کولو لومړی ګام خورا مهم دی که موږ غواړو د α-مرحلې تخریب ودروو.
د کیڼ څخه ښي خوا ته د مرحلې د بدلون پروسه - تور FAPbI3 مرحله (α-پړاو)، لومړی Pb-I بانډ کلیویج (Int-1) او نور Pb-I بانډ کلیویج (Int-2، Int -3 او Int -4) او ژیړ مرحله FAPbI3 (ډیلټا مرحله). b د مختلفو داخلي نقطو نیمګړتیاوو پراساس د FAPbI3 د α څخه δ مرحلې لیږد ته د انرژۍ خنډونه. نقطه شوې کرښه د مثالي کرسټال (0.62 eV) د انرژۍ خنډ ښیې. c د لیډ پیروسکایټ په سطحه د لومړني نقطې نیمګړتیاوو د جوړولو انرژي. د ابسیسا محور د α-δ مرحلې لیږد د انرژۍ خنډ دی، او د تنظیم محور د عیب جوړښت انرژي ده. هغه برخې چې په خړ، ژیړ او شنه رنګ کې سیوري شوي دي په ترتیب سره ډول I (ټیټ EB-لوړ FE)، ډول II (لوړ FE) او ډول III (ټیټ EB-لوړ FE) دي. d په کنټرول کې د عیبونو VI او LOS د جوړولو انرژي. د FAPbI3 په کنټرول او LOS کې د ایون مهاجرت لپاره د I خنډ. f - د GF کنټرول کې د I ایونونو (نارنج کروی) او gLOS FAPbI3 (خړ، سیسه؛ بنفش (نارنج)، آیوډین (ګرځنده آیوډین)) د مهاجرت سکیماتیک استازیتوب (کیڼ اړخ ته: پورته لید؛ ښیې خوا ته: کراس سیکشن، نسواري)؛ کاربن؛ سپک نیلي - نایتروجن؛ سور - اکسیجن؛ سپک ګلابي - هایدروجن). د سرچینې معلومات د سرچینې ډیټا فایلونو په بڼه چمتو شوي.
بیا موږ په سیستماتیک ډول د مختلفو داخلي نقطو نیمګړتیاوو اغیز مطالعه کړ (په شمول د PbFA، IFA، PbI، او IPb ضد سایټ اشغال؛ Pbi او II انټرسټیټیل اتومونه؛ او VI، VFA، او VPb خالي ځایونه)، کوم چې کلیدي عوامل ګڼل کیږي. چې د اټومي او انرژۍ کچې د مرحلې تخریب لامل کیږي په شکل 1b او ضمیمه جدول 1 کې ښودل شوي. په زړه پورې خبره دا ده چې ټولې نیمګړتیاوې د α-δ مرحلې لیږد (شکل 1b) د انرژۍ خنډ نه کموي. موږ باور لرو چې هغه نیمګړتیاوې چې دواړه ټیټ جوړښت انرژي او ټیټ α-δ مرحلې لیږد انرژي خنډونه لري د مرحلې ثبات لپاره زیانمنونکي ګڼل کیږي. لکه څنګه چې مخکې راپور ورکړل شوی، د لیډ بډایه سطحې عموما د فارمامیډین PSC27 لپاره اغیزمن ګڼل کیږي. له همدې امله، موږ د لیډ بډایه شرایطو لاندې د PbI2-ختم شوي (100) سطحې باندې تمرکز کوو. د سطحې داخلي نقطې نیمګړتیاوو د عیب جوړښت انرژي په شکل 1c او ضمیمه جدول 1 کې ښودل شوې. د انرژي خنډ (EB) او د مرحلې لیږد جوړښت انرژي (FE) پراساس، دا نیمګړتیاوې په دریو ډولونو ویشل شوي دي. ډول I (ټيټ EB-لوړ FE): که څه هم IPb، VFA او VPb د مرحلې لیږد لپاره د انرژۍ خنډ د پام وړ کموي، دوی لوړ جوړښت انرژي لري. له همدې امله، موږ باور لرو چې دا ډول نیمګړتیاوې د مرحلې لیږد باندې محدود اغیزه لري ځکه چې دوی په ندرت سره جوړیږي. ډول II (لوړ EB): د ښه شوي α-δ مرحلې لیږد انرژي خنډ له امله، د سایټ ضد نیمګړتیاوې PbI، IFA او PbFA د α-FAPbI3 پیروسکایټ د مرحلې ثبات ته زیان نه رسوي. ډول III (ټيټ EB-لوړ FE): د VI، Ii او Pbi نیمګړتیاوې چې نسبتا ټیټ جوړښت انرژي لري کولی شي د تور پړاو تخریب لامل شي. په ځانګړي توګه د ټیټ FE او EB VI په پام کې نیولو سره، موږ باور لرو چې ترټولو مؤثره ستراتیژي د I خالي ځایونو کمول دي.
د VI کمولو لپاره، موږ د FAPbI3 سطحې ښه کولو لپاره د PbC2O4 یو ګڼ طبقه جوړه کړه. د عضوي هالایډ مالګې د پاسیویټرونو لکه فینیلیتیلامونیم آیوډایډ (PEAI) او n-اکټیلامونیم آیوډایډ (OAI) په پرتله، PbC2O4، چې هیڅ ګرځنده هالوجن آیونونه نلري، په کیمیاوي لحاظ مستحکم دی، په اوبو کې نه حل کیدونکی دی، او د محرک په وخت کې په اسانۍ سره غیر فعال کیږي. د سطحې رطوبت او د پیروسکایټ بریښنایی ساحې ښه ثبات. په اوبو کې د PbC2O4 محلولیت یوازې 0.00065 g/L دی، کوم چې د PbSO428 په پرتله حتی ټیټ دی. تر ټولو مهم، د LOS ګڼ او یونیفورم طبقې په نرمۍ سره د پیروسکایټ فلمونو کې د ان سیټو تعاملاتو په کارولو سره چمتو کیدی شي (لاندې وګورئ). موږ د FAPbI3 او PbC2O4 ترمنځ د انټرفیسیل بانډینګ DFT سمولیشنونه ترسره کړل لکه څنګه چې په ضمیمه شکل 1 کې ښودل شوي. ضمیمه جدول 2 د LOS انجیکشن وروسته د عیب جوړښت انرژي وړاندې کوي. موږ وموندله چې LOS نه یوازې د VI نیمګړتیاوو د جوړښت انرژي 0.69–1.53 eV زیاتوي (شکل 1d)، بلکې د مهاجرت سطحې او وتلو سطحې کې د I فعالولو انرژي هم زیاتوي (شکل 1e). په لومړي پړاو کې، I آیونونه د پیروسکایټ سطحې په اوږدو کې مهاجرت کوي، د VI آیونونه د 0.61 eV د انرژي خنډ سره په جالی موقعیت کې پریږدي. د LOS معرفي کولو وروسته، د سټیریک خنډ اغیزې له امله، د I آیونونو د مهاجرت لپاره د فعالولو انرژي 1.28 eV ته لوړیږي. د پیروسکایټ سطحې څخه د I آیونونو د مهاجرت په جریان کې، په VOC کې د انرژي خنډ هم د کنټرول نمونې په پرتله لوړ دی (شکل 1e). په کنټرول کې د I آیون مهاجرت لارو سکیماتیک ډیاګرامونه او LOS FAPbI3 په ترتیب سره په شکل 1 f او g کې ښودل شوي. د سمولیشن پایلې ښیې چې LOS کولی شي د VI نیمګړتیاوو د رامینځته کیدو او د I د بې ثباتۍ مخه ونیسي، په دې توګه د α څخه δ پړاو لیږد نیوکلیشن مخه نیسي.
د اکسالیک اسید او FAPbI3 پیرووسکایټ ترمنځ تعامل ازمول شوی. د اکسالیک اسید او FAPbI3 د محلولونو د ګډولو وروسته، د سپینو ورقونو یوه لویه اندازه جوړه شوه، لکه څنګه چې په ضمیمه شکل 2 کې ښودل شوي. د پوډر محصول د ایکس رې تفاوت (XRD) (ضمیمه شکل 3) او فوریر ټرانسفارم انفراریډ سپیکٹروسکوپي (FTIR) (ضمیمه شکل 4) په کارولو سره د خالص PbC2O4 موادو په توګه پیژندل شوی. موږ وموندله چې اکسالیک اسید د خونې په تودوخه کې د ایزوپروپیل الکول (IPA) کې خورا محلول کیږي چې نږدې 18 mg/mL محلولیت لري، لکه څنګه چې په ضمیمه شکل 5 کې ښودل شوي. دا وروسته پروسس کول اسانه کوي ځکه چې IPA، د یو عام پاسیویشن محلول په توګه، د لنډ وخت څخه وروسته د پیرووسکایټ طبقې ته زیان نه رسوي. له همدې امله، د پیروسکایټ فلم د اکسالیک اسید محلول کې ډوبولو یا د پیروسکایټ په سر د اکسالیک اسید محلول سپن کوټ کولو سره، د لاندې کیمیاوي معادلې سره سم د پیروسکایټ فلم په سطحه په چټکۍ سره پتلی او کثافت PbC2O4 ترلاسه کیدی شي: H2C2O4 + FAPbI3 = PbC2O4 + FAI +HI. FAI په IPA کې منحل کیدی شي او پدې توګه د پخلی کولو پرمهال لرې کیدی شي. د LOS ضخامت د عکس العمل وخت او مخکیني غلظت لخوا کنټرول کیدی شي.
د کنټرول او LOS پیروسکایټ فلمونو د سکین کولو الکترون مایکروسکوپي (SEM) انځورونه په شکل 2a، b کې ښودل شوي دي. پایلې ښیي چې د پیروسکایټ سطحې مورفولوژي ښه ساتل شوې ده، او د غلې دانې په سطحه کې د ښیښو ذراتو لوی شمیر زیرمه شوي دي، کوم چې باید د PbC2O4 طبقه استازیتوب وکړي چې د ان-سیټو تعامل لخوا رامینځته شوې. د LOS پیروسکایټ فلم یو څه نرم سطح لري (ضمیمه شکل 6) او د کنټرول فلم په پرتله د اوبو لوی تماس زاویه لري (ضمیمه شکل 7). د لوړ ریزولوشن ټرانسورس لیږد الکترون مایکروسکوپي (HR-TEM) د محصول د سطحې طبقې توپیر کولو لپاره کارول شوی و. د کنټرول فلم (انځور 2c) په پرتله، د LOS پیروسکایټ په سر کې د شاوخوا 10 nm ضخامت سره یو یونیفورم او ګڼ پتلی طبقه په څرګنده توګه لیدل کیږي (انځور 2d). د لوړ زاویې حلقوي تیاره ساحې سکین کولو الکترون مایکروسکوپي (HAADF-STEM) په کارولو سره د PbC2O4 او FAPbI3 ترمنځ د انٹرفیس معاینه کولو لپاره، د FAPbI3 د کرسټالین سیمو او د PbC2O4 د بې شکل سیمو شتون په روښانه توګه لیدل کیدی شي (ضمیمه شکل 8). د اکسالیک اسید درملنې وروسته د پیرووسکایټ سطحي جوړښت د ایکس رې فوټو الیکټرون سپیکٹروسکوپي (XPS) اندازه کولو لخوا مشخص شوی، لکه څنګه چې په شکل 2e–g کې ښودل شوي. په شکل 2e کې، د C 1s لوړوالی شاوخوا 284.8 eV او 288.5 eV په ترتیب سره د ځانګړي CC او FA سیګنالونو پورې اړه لري. د کنټرول غشا په پرتله، د LOS غشا په 289.2 eV کې اضافي لوړوالی ښودلی، چې C2O42- ته منسوب شوی. د LOS پیرووسکایټ O 1s طیف په کیمیاوي لحاظ درې جلا O 1s څوکې په 531.7 eV، 532.5 eV، او 533.4 eV کې ښیې، چې د OH برخې د 30 او O اتومونو د ډیپروټون شوي COO، C=O سره مطابقت لري (انځور 2e). )). د کنټرول نمونې لپاره، یوازې د O 1s یوه کوچنۍ څوکه لیدل شوې، کوم چې په سطحه کې د اکسیجن کیمیا جذب کیدو ته منسوب کیدی شي. د Pb 4f7/2 او Pb 4f5/2 د کنټرول غشا ځانګړتیاوې په ترتیب سره په 138.4 eV او 143.3 eV کې موقعیت لري. موږ ولیدل چې LOS پیرووسکایټ د لوړ پابند انرژي په لور د Pb څوکې شاوخوا 0.15 eV بدلون ښیې، چې د C2O42- او Pb اتومونو ترمنځ قوي تعامل په ګوته کوي (انځور 2g).
a د کنټرول SEM انځورونه او b د LOS پیروسکایټ فلمونه، پورته لید. c د کنټرول لوړ ریزولوشن کراس سیکشنل لیږد الکترون مایکروسکوپي (HR-TEM) او d د LOS پیروسکایټ فلمونه. د e C 1s، f O 1s او g Pb 4f پیروسکایټ فلمونو لوړ ریزولوشن XPS. د سرچینې معلومات د سرچینې معلوماتو فایلونو په بڼه چمتو شوي.
د DFT پایلو له مخې، دا په تیوري کې وړاندوینه شوې چې د VI نیمګړتیاوې او I مهاجرت په اسانۍ سره د α څخه δ ته د پړاو لیږد لامل کیږي. پخوانیو راپورونو ښودلې چې I2 د رڼا او تودوخې فشار 31,32,33 ته د فلمونو افشا کولو وروسته د PC پر بنسټ پیروسکایټ فلمونو څخه په چټکۍ سره خوشې کیږي. د پیروسکایټ په α-مرحله کې د لیډ آکسالیټ د ثبات اغیزې تاییدولو لپاره، موږ کنټرول او LOS پیروسکایټ فلمونه په ترتیب سره په شفاف شیشې بوتلونو کې ډوب کړل چې ټولین لري، او بیا یې د 24 ساعتونو لپاره د 1 لمر وړانګو سره شعاع کړل. موږ د الټرا وایلیټ او لیدل شوي رڼا (UV-Vis) جذب اندازه کړ. ) د ټولوین محلول، لکه څنګه چې په شکل 3a کې ښودل شوي. د کنټرول نمونې سره پرتله کول، د LOS-پروسکایټ په قضیه کې د I2 د جذب شدت خورا ټیټ لیدل شوی، دا په ګوته کوي چې کمپیکٹ LOS کولی شي د رڼا ډوبیدو پرمهال د پیروسکایټ فلم څخه د I2 خوشې کیدو مخه ونیسي. د عمر لرونکو کنټرول او LOS پیروسکایټ فلمونو عکسونه د شکلونو 3b او c په انسیټونو کې ښودل شوي دي. د LOS پیروسکایټ لاهم تور دی، پداسې حال کې چې د کنټرول فلم ډیری برخه ژیړ شوې ده. د ډوب شوي فلم د UV-لیدونکي جذب سپیکٹرا په شکلونو 3b، c کې ښودل شوي. موږ ولیدل چې د کنټرول فلم کې د α سره مطابقت جذب په څرګنده توګه کم شوی. د کرسټال جوړښت د ارتقا مستند کولو لپاره د ایکس رې اندازه کول ترسره شوي. د 24 ساعتونو روښانتیا وروسته، کنټرول پیروسکایټ یو قوي ژیړ δ-فیز سیګنال (11.8°) وښود، پداسې حال کې چې LOS پیروسکایټ لاهم یو ښه تور پړاو ساتلی (شکل 3d).
د ټولوین محلولونو د UV-لیدونکي جذب سپیکٹرا چې کنټرول فلم او LOS فلم د 24 ساعتونو لپاره د 1 لمر لاندې ډوب شوي وو. انسیټ یو شیشې ښیې چې پکې هر فلم د ټولوین په مساوي حجم کې ډوب شوی و. b د کنټرول فلم او c LOS فلم د UV-Vis جذب سپیکٹرا د 24 ساعتونو دمخه د 1 لمر لاندې ډوبیدو وروسته. انسیټ د ازموینې فلم عکس ښیې. d د کنټرول او LOS فلمونو د ایکس رې انعطاف نمونې د 24 ساعتونو دمخه او وروسته د افشا کیدو وروسته. د کنټرول فلم e او فلم f LOS د SEM عکسونه د 24 ساعتونو افشا کیدو وروسته. د سرچینې معلومات د سرچینې ډیټا فایلونو په بڼه چمتو شوي.
موږ د ۲۴ ساعته روښانتیا وروسته د پیروسکایټ فلم د مایکروسټرکچرل بدلونونو د لیدلو لپاره د سکین کولو الکترون مایکروسکوپي (SEM) اندازه ګیري ترسره کړه، لکه څنګه چې په انځورونو ۳e، f کې ښودل شوي. په کنټرول فلم کې، لوی دانې ویجاړې شوې او په کوچنیو ستنو بدلې شوې، کوم چې د δ-فز محصول FAPbI3 (انځور ۳e) مورفولوژي سره مطابقت لري. د LOS فلمونو لپاره، د پیروسکایټ دانې په ښه حالت کې پاتې دي (انځور ۳f). پایلو تایید کړه چې د I ضایع کول د تور پړاو څخه ژیړ پړاو ته د لیږد لامل کیږي، پداسې حال کې چې PbC2O4 تور پړاو ثبات کوي، د I ضایع کیدو مخه نیسي. څرنګه چې په سطحه کې د خالي کولو کثافت د غلو دانو په پرتله خورا لوړ دی، 34 دا مرحله د غلو په سطحه کې د پیښیدو احتمال ډیر دی. په ورته وخت کې آیوډین خوشې کوي او VI جوړوي. لکه څنګه چې د DFT لخوا وړاندوینه شوې، LOS کولی شي د VI نیمګړتیاو رامینځته کیدو مخه ونیسي او د پیروسکایټ سطحې ته د I آیونونو مهاجرت مخه ونیسي.
سربیره پردې، د PbC2O4 طبقې اغیز په اتموسفیر هوا کې د پیروسکایټ فلمونو د رطوبت مقاومت باندې (نسبي رطوبت 30-60٪) مطالعه شوی. لکه څنګه چې په ضمیمه شکل 9 کې ښودل شوي، LOS پیروسکایټ د 12 ورځو وروسته لاهم تور و، پداسې حال کې چې د کنټرول فلم ژیړ شو. په XRD اندازه کولو کې، د کنټرول فلم د FAPbI3 د δ مرحلې سره سم په 11.8° کې قوي لوړوالی ښیې، پداسې حال کې چې LOS پیروسکایټ تور α مرحله ښه ساتي (ضمیمه شکل 10).
د پیروسکایټ په سطحه د لیډ اکسالیټ د غیر فعال کیدو اغیزې مطالعې لپاره د ثابت حالت فوتولومینیسینس (PL) او د وخت حل شوي فوتولومینیسینس (TRPL) کارول شوي. په شکل 4a کې ښودل شوي چې د LOS فلم د PL شدت زیات کړی دی. د PL نقشه کولو عکس کې، د 10 × 10 μm2 په ټوله ساحه کې د LOS فلم شدت د کنټرول فلم (ضمیمه شکل 11) په پرتله لوړ دی، چې دا په ګوته کوي چې PbC2O4 په مساوي ډول د پیروسکایټ فلم غیر فعالوي. د کیریر ژوند د TRPL تخریب نږدې کولو سره د یو واحد کفایتي فعالیت (انځور 4b) سره ټاکل کیږي. د LOS فلم د کیریر ژوند 5.2 μs دی، کوم چې د کنټرول فلم څخه ډیر اوږد دی چې د کیریر ژوند 0.9 μs دی، چې د سطحې غیر شعاع لرونکي بیا ترکیب کم شوی په ګوته کوي.
د شیشې سبسټریټونو کې د پیروسکایټ فلمونو د لنډمهاله PL ثابت حالت PL او b-سپیکٹرا. c د وسیلې SP وکر (FTO/TiO2/SnO2/perovskite/spiro-OMeTAD/Au). d د EQE سپیکٹرم او Jsc EQE سپیکٹرم د خورا مؤثره وسیلې څخه مدغم شوی. d د Voc ډیاګرام کې د پیروسکایټ وسیلې د رڼا شدت انحصار. f د ITO/PEDOT:PSS/perovskite/PCBM/Au پاک سوري وسیلې په کارولو سره د MKRC عادي تحلیل. VTFL د جال ډکولو اعظمي ولټاژ دی. له دې معلوماتو څخه موږ د جال کثافت (Nt) محاسبه کړ. د سرچینې معلومات د سرچینې ډیټا فایلونو په بڼه چمتو شوي.
د وسیلې په فعالیت باندې د لیډ اکسلایټ طبقې اغیزې مطالعې لپاره، د دودیز FTO/TiO2/SnO2/perovskite/spiro-OMeTAD/Au تماس جوړښت کارول شوی و. موږ د وسیلې غوره فعالیت ترلاسه کولو لپاره د میتیلامین هایدروکلورایډ (MACl) پرځای د پیرووسکایټ مخکیني ته د اضافه کونکي په توګه فارمامیډین کلورایډ (FACl) کاروو، ځکه چې FACl کولی شي غوره کرسټال کیفیت چمتو کړي او د FAPbI335 د بانډ تشې څخه مخنیوی وکړي (د تفصيلي پرتله کولو لپاره ضمیمه ارقام 1 او 2 وګورئ). 12-14). IPA د محلول ضد په توګه غوره شوی و ځکه چې دا د ډایتیل ایتر (DE) یا کلوروبینزین (CB)36 په پرتله په پیرووسکایټ فلمونو کې غوره کرسټال کیفیت او غوره سمت چمتو کوي (ضمیمه ارقام 15 او 16). د PbC2O4 ضخامت په احتیاط سره غوره شوی و ترڅو د اکسالیک اسید غلظت تنظیم کولو سره د عیب پاسیویشن او چارج ټرانسپورټ ښه متوازن کړي (ضمیمه انځور 17). د مطلوب کنټرول او LOS وسیلو د کراس سیکشنل SEM انځورونه په ضمیمه شکل 18 کې ښودل شوي دي. د کنټرول او LOS وسیلو لپاره د عادي اوسني کثافت (CD) منحني په شکل 4c کې ښودل شوي، او استخراج شوي پیرامیټرونه په ضمیمه جدول 3 کې ورکړل شوي دي. د بریښنا د تبادلې اعظمي موثریت (PCE) کنټرول حجرې 23.43٪ (22.94٪)، Jsc 25.75 mA cm-2 (25.74 mA cm-2)، Voc 1.16 V (1.16 V) او ریورس (فارورډ) سکین. د ډکولو فکتور (FF) 78.40٪ (76.69٪) دی. اعظمي PCE LOS PSC 25.39٪ (24.79٪) دی، Jsc 25.77 mA cm-2 دی، Voc 1.18 V دی، FF 83.50٪ (81.52٪) دی له ریورس (فارورډ سکین ته) څخه. د LOS وسیلې په یوه باوري دریم اړخ فوتوولټیک لابراتوار کې د 24.92٪ تصدیق شوي فوتوولټیک فعالیت ترلاسه کړ (ضمیمه شکل 19). بهرنۍ کوانټم موثریت (EQE) په ترتیب سره د 24.90 mA cm-2 (کنټرول) او 25.18 mA cm-2 (LOS PSC) مدغم Jsc ورکړ، کوم چې د معیاري AM 1.5 G سپیکٹرم (شکل .4d) کې اندازه شوي Jsc سره ښه موافق و. د کنټرول او LOS PSCs لپاره د اندازه شوي PCEs احصایوي ویش په ضمیمه شکل 20 کې ښودل شوی.
لکه څنګه چې په شکل 4e کې ښودل شوي، د Voc او رڼا شدت ترمنځ اړیکه د PbC2O4 د جال په مرسته د سطحې بیا ترکیب باندې د اغیزې مطالعې لپاره محاسبه شوې. د LOS وسیلې لپاره د نصب شوي کرښې سلپ 1.16 kBT/sq دی، کوم چې د کنټرول وسیلې لپاره د نصب شوي کرښې سلپ (1.31 kBT/sq) څخه ټیټ دی، دا تاییدوي چې LOS د ډیکوی لخوا د سطحې بیا ترکیب مخنیوي لپاره ګټور دی. موږ د فضا چارج اوسني محدودیت (SCLC) ټیکنالوژۍ څخه کار اخلو ترڅو د سوري وسیلې (ITO/PEDOT:PSS/perovskite/spiro-OMeTAD/Au) د تیاره IV ځانګړتیا اندازه کولو سره د پیروسکایټ فلم د عیب کثافت په کمیتي ډول اندازه کړو لکه څنګه چې په شکل کې ښودل شوي. 4f ښودل. د جال کثافت د Nt = 2ε0εVTFL/eL2 فورمول په واسطه محاسبه کیږي، چیرې چې ε د پیروسکایټ فلم نسبي ډایالټریک ثابت دی، ε0 د خلا ډایالټریک ثابت دی، VTFL د جال ډکولو لپاره محدود ولتاژ دی، e چارج دی، L د پیروسکایټ فلم ضخامت دی (650 nm). د VOC وسیلې د عیب کثافت 1.450 × 1015 cm–3 محاسبه شوی، کوم چې د کنټرول وسیلې د عیب کثافت څخه ټیټ دی، کوم چې 1.795 × 1015 cm–3 دی.
بې پیکه وسیله د ورځې په رڼا کې د نایتروجن لاندې په اعظمي بریښنا نقطه (MPP) کې ازمول شوې ترڅو د هغې اوږدمهاله فعالیت ثبات معاینه کړي (شکل 5a). د 550 ساعتونو وروسته، LOS وسیله لاهم د خپل اعظمي موثریت 92٪ ساتلی و، پداسې حال کې چې د کنټرول وسیلې فعالیت د هغې اصلي فعالیت 60٪ ته راټیټ شوی و. په زاړه وسیله کې د عناصرو ویش د الوتنې وخت ثانوي آیون ماس سپیکٹرومیټري (ToF-SIMS) (شکل 5b، c) لخوا اندازه شوی. د سرو زرو په پورتنۍ کنټرول ساحه کې د آیوډین لوی راټولول لیدل کیدی شي. د غیر فعال ګاز محافظت شرایط د چاپیریال له پلوه تخریب کونکي عوامل لکه رطوبت او اکسیجن خارجوي، دا وړاندیز کوي چې داخلي میکانیزمونه (د بیلګې په توګه، د آیون مهاجرت) مسؤل دي. د ToF-SIMS پایلو له مخې، I- او AuI2- آیونونه په Au الکترود کې کشف شوي، چې د پیروسکایټ څخه Au ته د I خپریدو په ګوته کوي. د کنټرول وسیلې کې د I- او AuI2- آیونونو سیګنال شدت د VOC نمونې په پرتله نږدې 10 ځله لوړ دی. پخوانیو راپورونو ښودلې چې د ایون نفوذ کولی شي د سپیرو-OMeTAD د سوري چلونکي کې چټک کمښت او د پورتنۍ الکترود طبقې کیمیاوي زنګ لامل شي، چې په دې توګه په وسیله کې د انټرفیسیل تماس خرابوي 37,38. د آو الکترود لرې شو او د سپیرو-OMeTAD طبقه د کلوروبینزین محلول سره د سبسټریټ څخه پاکه شوه. بیا موږ فلم د ګریزینګ انکینس ایکس رې انفیکشن (GIXRD) (شکل 5d) په کارولو سره مشخص کړ. پایلې ښیې چې د کنټرول فلم په 11.8° کې د انفیکشن څرګند چوکۍ لري، پداسې حال کې چې په LOS نمونه کې هیڅ نوی انفیکشن چوکۍ نه ښکاري. پایلې ښیې چې د کنټرول فلم کې د I آیونونو لوی زیان د δ مرحلې تولید لامل کیږي، پداسې حال کې چې په LOS فلم کې دا پروسه په څرګنده توګه منع شوې ده.
د نایتروجن په اتموسفیر کې د نه مهر شوي وسیلې د MPP تعقیب 575 ساعته او د UV فلټر پرته 1 لمر. د LOS MPP کنټرول وسیلې او عمر لرونکي وسیلې کې د b I- او c AuI2- آیونونو ToF-SIMS ویش. د ژیړ، شین او نارنجي سیوري د Au، Spiro-OMeTAD او perovskite سره مطابقت لري. د MPP ازموینې وروسته د perovskite فلم GIXRD. د سرچینې معلومات د سرچینې معلوماتو فایلونو په بڼه چمتو شوي.
د تودوخې پورې تړلې چالکتیا اندازه شوه ترڅو تایید شي چې PbC2O4 کولی شي د ایون مهاجرت مخه ونیسي (ضمیمه شکل 21). د ایون مهاجرت د فعالولو انرژي (Ea) د FAPbI3 فلم د چالکتیا بدلون (σ) په مختلفو تودوخې (T) کې اندازه کولو او د نرنسټ-آینسټاین اړیکې په کارولو سره ټاکل کیږي: σT = σ0exp(−Ea/kBT)، چیرې چې σ0 یو ثابت دی، kB د بولټزمان ثابت دی. موږ د Ea ارزښت د 1/T په پرتله د ln(σT) له سلپ څخه ترلاسه کوو، کوم چې د کنټرول لپاره 0.283 eV او د LOS وسیلې لپاره 0.419 eV دی.
په لنډه توګه، موږ د FAPbI3 پیروسکایټ د تخریب لاره او د α-δ مرحلې لیږد د انرژۍ خنډ باندې د مختلفو نیمګړتیاوو اغیزې پیژندلو لپاره یو تیوریکي چوکاټ چمتو کوو. د دې نیمګړتیاوو په منځ کې، د VI نیمګړتیاوې په تیوریکي ډول وړاندوینه کیږي چې په اسانۍ سره د α څخه δ ته د مرحلې لیږد لامل شي. د PbC2O4 یو په اوبو کې نه حل کیدونکی او کیمیاوي پلوه مستحکم کثافت طبقه معرفي شوې ترڅو د I خالي ځایونو د رامینځته کیدو او د I ایونونو مهاجرت مخه نیولو سره د FAPbI3 α-مرحله ثبات کړي. دا ستراتیژي د پام وړ د انټرفیسیل غیر وړانګو بیا ترکیب کموي، د لمریز حجرو موثریت 25.39٪ ته لوړوي، او عملیاتي ثبات ته وده ورکوي. زموږ پایلې د عیب هڅول شوي α څخه δ مرحلې لیږد مخنیوي سره د مؤثره او مستحکم فارمامیډین PSCs ترلاسه کولو لپاره لارښود چمتو کوي.
ټایټانیوم (IV) ایزوپروپوکساید (TTIP، 99.999٪) د سیګما-الډریچ څخه اخیستل شوی و. هایدروکلوریک اسید (HCl، 35.0–37.0٪) او ایتانول (غیر هایدروس) د ګوانګزو کیمیاوي صنعت څخه اخیستل شوی و. SnO2 (15 wt٪ ټین (IV) آکسایډ کولویډیل خپریدو) د الفا ایسر څخه اخیستل شوی و. لیډ (II) آیوډایډ (PbI2، 99.99٪) د TCI شانګهای (چین) څخه اخیستل شوی و. فورمامیډین آیوډایډ (FAI، ≥99.5٪)، فورمامیډین کلورایډ (FACl، ≥99.5٪)، میتیلامین هایدروکلورایډ (MACl، ≥99.5٪)، 2,2′,7,7′-tetrakis-(N، N-di-p))-methoxyaniline)-9,9′-spirobifluorene (Spiro-OMeTAD، ≥99.5٪)، لیتیم بیس (ټریفلوورومیتان) سلفونیلیمایډ (Li-TFSI، 99.95٪)، 4-tert -butylpyridine (tBP، 96٪) د ژیان پولیمر رڼا ټیکنالوژۍ شرکت (چین) څخه اخیستل شوي. N,N-dimethylformamide (DMF, 99.8%)، dimethyl sulfoxide (DMSO, 99.9%)، isopropyl الکول (IPA, 99.8%)، کلوروبینزین (CB, 99.8%)، acetonitrile (ACN). له Sigma-Aldrich څخه اخیستل شوی. اکسالیک اسید (H2C2O4, 99.9%) له میکلین څخه اخیستل شوی. ټول کیمیاوي مواد د نورو تعدیلاتو پرته د ترلاسه شوي په توګه کارول شوي.
د ITO یا FTO سبسټریټونه (1.5 × 1.5 cm2) په ترتیب سره د 10 دقیقو لپاره د صابون، اسیټون او ایتانول سره په الټراسونیک ډول پاک شول، او بیا د نایتروجن جریان لاندې وچ شول. د TiO2 خنډ یوه ګڼه طبقه په FTO سبسټریټونو کې د ټایټانیوم ډایسوپروپوکسیبیس (اسیټیلاسیټونټ) محلول په کارولو سره په ایتانول (1/25، v/v) کې د 60 دقیقو لپاره په 500 °C کې زیرمه شوه. د SnO2 کولویډال خپریدو د 1:5 حجم تناسب کې د ډیونیز شوي اوبو سره حل شو. په پاک سبسټریټ کې چې د 20 دقیقو لپاره د UV اوزون سره درملنه کیږي، د SnO2 نانو پارټیکلونو یو پتلی فلم د 30 ثانیو لپاره په 4000 rpm کې زیرمه شو او بیا د 30 دقیقو لپاره په 150 °C کې مخکې تودوخه شو. د پیروسکایټ مخکیني محلول لپاره، 275.2 ملی ګرامه FAI، 737.6 ملی ګرامه PbI2 او FACl (20 mol٪) په DMF/DMSO (15/1) مخلوط محلول کې حل شول. د پیروسکایټ طبقه د 40 μL پیروسکایټ مخکیني محلول د UV-اوزون درملنې شوي SnO2 طبقې په سر کې د 25 ثانیو لپاره په 5000 rpm کې په محیطي هوا کې سینټرفیوګ کولو سره چمتو شوه. 5 ثانیې وروسته وروستی ځل، د MACl IPA محلول 50 μL (4 mg/mL) په چټکۍ سره د محلول ضد په توګه سبسټریټ ته وغورځول شو. بیا، تازه چمتو شوي فلمونه د 20 دقیقو لپاره په 150 ° C او بیا د 10 دقیقو لپاره په 100 ° C کې انیل شوي. د پیروسکایټ فلم د خونې تودوخې ته د یخولو وروسته، د H2C2O4 محلول (1، 2، 4 mg په 1 mL IPA کې حل شوی) د 30 ثانیو لپاره په 4000 rpm کې سینټرفیوګ شو ترڅو د پیروسکایټ سطح غیر فعال کړي. د سپیرو-OMeTAD محلول چې د 72.3 ملی ګرامه سپیرو-OMeTAD، 1 ملی لیتر CB، 27 µl tBP او 17.5 µl Li-TFSI (520 ملی ګرامه په 1 ملی لیتر اسیټونایټریل کې) مخلوط کولو سره چمتو شوی و، د 30 ثانیو دننه په 4000 rpm کې په فلم باندې سپن پوښل شوی و. په پای کې، د 100 nm ضخامت Au طبقه په خلا کې د 0.05 nm/s (0~1 nm)، 0.1 nm/s (2~15 nm) او 0.5 nm/s (16~100 nm) په سرعت سره تبخیر شوه. ).
د پیروسکایټ سولر حجرو د SC فعالیت د کیتلي 2400 متره لاندې د سولر سمیلیټر روښانتیا (SS-X50) په کارولو سره د 100 mW/cm2 د رڼا شدت سره اندازه شو او د کیلیبریټ شوي معیاري سیلیکون سولر حجرو په کارولو سره تایید شو. پرته لدې چې بل ډول وویل شي، د SP منحني د خونې د تودوخې (~25°C) کې د نایتروجن ډک دستکشې بکس کې د مخکینۍ او ریورس سکین حالتونو کې اندازه شوي (ولټاژ ګام 20 mV، د ځنډ وخت 10 ms). د اندازه شوي PSC لپاره د 0.067 cm2 اغیزمنې ساحې ټاکلو لپاره د سیوري ماسک کارول شوی و. د EQE اندازه کول په محیطي هوا کې د PVE300-IVT210 سیسټم (صنعتي لید ټیکنالوژۍ (s) Pte Ltd) په کارولو سره ترسره شوي چې په وسیله باندې د مونوکروماتیک رڼا تمرکز کوي. د وسیلې ثبات لپاره، د غیر کیپسول شوي سولر حجرو ازموینه د نایتروجن دستکشې بکس کې د 100 mW/cm2 فشار سره د UV فلټر پرته ترسره شوه. ToF-SIMS د PHI nanoTOFII د الوتنې وخت SIMS په کارولو سره اندازه کیږي. د ژوروالي پروفایل کول د 4 kV ارون ټوپک په کارولو سره د 400×400 µm مساحت سره ترلاسه شول.
د ایکس رې فوټو الیکټرون سپیکٹروسکوپي (XPS) اندازه کول د ترمو-VG ساینسي سیسټم (ESCALAB 250) کې د مونوکرومیټ شوي Al Kα (د XPS حالت لپاره) په کارولو سره د 5.0 × 10–7 Pa فشار سره ترسره شول. د سکین کولو الکترون مایکروسکوپي (SEM) په JEOL-JSM-6330F سیسټم کې ترسره شو. د پیروسکایټ فلمونو سطحي مورفولوژي او ناهمواري د اټومي ځواک مایکروسکوپي (AFM) (بروکر ابعاد فاسټ سکین) په کارولو سره اندازه شوه. STEM او HAADF-STEM په FEI ټایټان تیمیس STEM کې ساتل کیږي. د UV-Vis جذب سپیکٹرا د UV-3600Plus (Shimadzu Corporation) په کارولو سره اندازه شوه. د فضا چارج محدودولو جریان (SCLC) په کیتلي 2400 متره کې ثبت شو. د کیریر د ژوندانه تخریب ثابت حالت فوټولومینیسیس (PL) او د وخت حل شوي فوټولومینیسیس (TRPL) د FLS 1000 فوټولومینیسیس سپیکٹرومیټر په کارولو سره اندازه شوه. د PL نقشه کولو انځورونه د هوریبا لیبرام رامان سیسټم HR ارتقا په کارولو سره اندازه شوي. د فوریر ټرانسفارم انفراریډ سپیکٹروسکوپي (FTIR) د ترمو فشر نیکولیټ NXR 9650 سیسټم په کارولو سره ترسره شو.
په دې کار کې، موږ د SSW لارې نمونې اخیستلو میتود څخه کار اخلو ترڅو د α-مرحلې څخه δ-مرحلې ته د مرحلې لیږد لاره مطالعه کړو. په SSW میتود کې، د احتمالي انرژۍ سطحې حرکت د تصادفي نرم حالت (دوهم مشتق) لوري لخوا ټاکل کیږي، کوم چې د احتمالي انرژۍ سطحې تفصيلي او عیني مطالعې ته اجازه ورکوي. پدې کار کې، د لارې نمونې اخیستل په 72-اتوم سوپر سیل کې ترسره کیږي، او له 100 څخه ډیر ابتدايي/وروستي حالت (IS/FS) جوړې د DFT په کچه راټولیږي. د IS/FS جوړه وار ډیټا سیټ پراساس، هغه لاره چې ابتدايي جوړښت او وروستي جوړښت سره نښلوي د اتومونو ترمنځ د مطابقت سره ټاکل کیدی شي، او بیا د متغیر واحد سطحې سره دوه اړخیز حرکت د لیږد حالت میتود په اسانۍ سره ټاکلو لپاره کارول کیږي. (VK-DESV). د لیږد حالت لټون وروسته، د ټیټ خنډ سره لاره د انرژي خنډونو درجه بندي کولو سره ټاکل کیدی شي.
د DFT ټولې محاسبې د VASP (نسخه 5.3.5) په کارولو سره ترسره شوې، چیرې چې د C، N، H، Pb، او I اتومونو د الکترون-آیون تعاملات د اټکل شوي پراخ شوي څپې (PAW) سکیم لخوا ښودل شوي. د تبادلې ارتباط فعالیت د Perdue-Burke-Ernzerhoff پیرامیټرائزیشن کې د عمومي شوي تدریجي نږدېوالي لخوا تشریح شوی. د الوتکې څپو لپاره د انرژۍ حد 400 eV ته ټاکل شوی و. د مونخورسټ-پیک k-پوائنټ گرډ اندازه (2 × 2 × 1) لري. د ټولو جوړښتونو لپاره، جالی او اټومي موقعیتونه په بشپړ ډول غوره شوي تر هغه چې اعظمي فشار اجزا د 0.1 GPa څخه ښکته وي او اعظمي ځواک اجزا د 0.02 eV/Å څخه ښکته وي. د سطحې ماډل کې، د FAPbI3 سطحه 4 طبقې لري، لاندې طبقه ثابت اتومونه لري چې د FAPbI3 بدن تقلید کوي، او پورتنۍ درې طبقې کولی شي د اصلاح کولو پروسې په جریان کې په آزاده توګه حرکت وکړي. د PbC2O4 طبقه 1 ML ضخامت لري او د FAPbI3 د I-ټرمینل سطحې کې موقعیت لري، چیرې چې Pb د 1 I او 4 O سره تړلی دی.
د مطالعې ډیزاین په اړه د نورو معلوماتو لپاره، د دې مقالې سره تړلې د طبیعي پورټ فولیو راپور لنډیز وګورئ.
ټول هغه معلومات چې د دې مطالعې په جریان کې ترلاسه شوي یا تحلیل شوي دي په خپره شوې مقاله کې شامل دي، او همدارنګه د ملاتړ کونکو معلوماتو او خامو معلوماتو فایلونو کې. پدې څیړنه کې وړاندې شوي خام معلومات په https://doi.org/10.6084/m9.figshare.2410016440 کې شتون لري. د دې مقالې لپاره سرچینه معلومات چمتو شوي.
ګرین، ایم. او نور. د لمریز حجرو د موثریت جدولونه (۵۷مه نسخه). پروګرام. فوتو الیکټریک. سرچینه. غوښتنلیک. ۲۹، ۳-۱۵ (۲۰۲۱).
پارکر جي. او نور. د بې ثباته الکیل امونیم کلورایډونو په کارولو سره د پیرووسکایټ طبقو وده کنټرولول. طبیعت 616، 724-730 (2023).
ژاو وای او نور غیر فعال (PbI2)2RbCl د لوړ موثریت لرونکي لمریز حجرو لپاره د پیرووسکایټ فلمونه ثبات کوي. ساینس 377، 531–534 (2022).
ټان، کې. او نور. د ډایمیتیلاکریډینیل ډوپینټ په کارولو سره د پیرووسکایټ لمریز حجرو برعکس. نیچر، ۶۲۰، ۵۴۵-۵۵۱ (۲۰۲۳).
هان، K. او نور. واحد کرسټالین فارمامیډین لیډ آیوډایډ (FAPbI3): د جوړښتي، نظري او بریښنایی ملکیتونو په اړه بصیرت. فعل. میټ. 28، 2253-2258 (2016).
میسي، ایس. او نور. په FAPbI3 او CsPbI3 کې د تور پیروسکایټ مرحلې ثبات. د AKS انرژۍ مخابرات. 5، 1974-1985 (2020).
تاسو، جي جي، او نور. د ښه کیریر مدیریت له لارې د پیرووسکایټ موثر سولر حجرې. فطرت 590، 587-593 (2021).
سالیبا ایم. او نور. د پیرووسکایټ لمریز حجرو کې د روبیډیم کیټیشنونو شاملول د فوتوولټیک فعالیت ښه کوي. ساینس 354، 206-209 (2016).
سلیبا ایم. او نور. درې ګونی-کیټیشن پیرووسکایټ سیزیم لمریز حجرات: ښه ثبات، د تکثیر وړتیا او لوړ موثریت. د انرژۍ چاپیریال. ساینس. 9، 1989-1997 (2016).
Cui X. et al. د لوړ فعالیت پیرووسکایټ سولر حجرو کې د FAPbI3 مرحلې ثبات کې وروستي پرمختګونه سول. RRL 6, 2200497 (2022).
ډیلاګیټا ایس او نور. د مخلوط هالایډ عضوي-غیر عضوي پیرووسکایټونو منطقي فوتو انډیوسډ مرحله جلا کول. نیټ. اړیکه. 8، 200 (2017).
سلاټکاویج، ډي جي او نور. د هالایډ پیرووسکایټ جذبونکو کې د رڼا هڅول شوي پړاو جلا کول. د AKS انرژۍ مخابرات. 1، 1199-1205 (2016).
چن، ایل. او نور. د فارمامیډین لیډ ټرایایډایډ پیرووسکایټ واحد کرسټال داخلي پړاو ثبات او داخلي بینډ ګیپ. انجیو. کیمیاوي. نړیوالتوب. ایډ. 61. e202212700 (2022).
ډوینسټي، ای اې او نور. د میتیلینیډیا امونیم د تجزیې او د لیډ ټرای آیوډایډ فارمامیډین د مرحلې ثبات کې د هغې رول درک کړئ. جي. کیم. بیچ. ۱۸، ۱۰۲۷۵–۱۰۲۸۴ (۲۰۲۳).
لو، ایچ زیډ او نور. د تور پیروسکایټ لمریز حجرو اغیزمن او مستحکم بخار زیرمه کول FAPbI3. ساینس 370، 74 (2020).
ډوهرټي، TAS او داسې نور. مستحکم خم شوي اوکټاهیدرل هالایډ پیرووسکایټونه د محدودو ځانګړتیاو سره د مرحلو ځایی جوړښت فشاروي. ساینس 374، 1598-1605 (2021).
هو، کې. او نور. د رطوبت او رڼا تر اغیز لاندې د فارمامیډین دانو او سیزیم او لیډ آیوډیډ پیرووسکایټونو د بدلون او تخریب میکانیزمونه. د AKS انرژي مخابرات. 6، 934-940 (2021).
ژینګ جي او نور. د α-FAPbI3 پیرووسکایټ سولر حجرو لپاره د سیوډوهالایډ انیونونو پراختیا. طبیعت 592، 381–385 (2021).